近日,化學學院在生物質升級轉化領域取得重要進展,相關成果以《Yolk-shell electron-rich Ru@hollow pyridinic-N-doped carbon nanosphereswith tunable shell thickness and ultrahigh surface area for biomass-derivedlevulinic acid hydrogenation under mild conditions》為題在線發表在催化領域國際頂級學術期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(中科院大類一區TOP期刊,影響因子22.1)。化學學院研究生楊京嵩為第一作者,周功兵教授為唯一通訊作者,重慶師范大學為唯一署名單位。

乙酰丙酸選擇加氫制備γ-戊內酯是生物質廢料增值轉化的關鍵途徑之一,具有原料來源廣泛和環保經濟的特點。目前,非貴金屬催化劑雖然成本較低,但活性低、反應條件苛刻且穩定性差,而貴金屬活性高、反應條件溫和,但價格高昂、穩定性低。因此,設計并制備溫和條件下高效、穩定的納米催化劑,成為乙酰丙酸選擇加氫研究領域亟待解決的問題。
該研究以氨基修飾的光滑氧化硅納米球為模板,采用硬模板法制備了蛋黃-殼結構中空Ru@摻N碳球,并對殼層厚度進行了調控。實驗和理論計算表明,獨特的蛋黃-殼結構和較薄的碳殼有利于暴露更多的表面吡啶N物種,其有助于形成富電子金屬Ru活性中心以及使Ru的d帶中心向費米能級正移,從而適當增強了金屬Ru和活性H之間的相互作用,促進了乙酰丙酸在催化劑表面的吸附以及乙酰丙酸羰基與H之間的電子轉移,降低了反應活化能。30 °C、1 MPa H2下,乙酰丙酸的轉換頻率高達18733.4 h-1,γ-戊內酯的選擇性>99.9%,且具有長達八個催化循環的優異穩定性,顯著優于相應負載型催化劑。研究結果可為合理設計用于生物質升級利用的蛋黃-殼結構納米催化劑提供有益參考。

據悉,化學學院周功兵教授課題組致力于生物質平臺分子的催化轉化、選擇加氫催化劑的研究以及電解水催化劑的研究,近年來取得系列重要研究成果:Chemical Engineering Journal2024,484,149635;Chemical Engineering Journal2023, 457, 141188;Chemical Engineering Journal2023, 475, 146297; Journal of Catalysis2021, 398, 148-160; Journal of Catalysis2020, 382, 97-108; Journal of Catalysis2019, 369, 352-362。
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